Đầu mùa giải 2020-2021, Thiago rời Bayern Munich gia nhập Liverpool sau khi vô địch Champions League. Tuy nhiên do chấn thương, anh không thể tham gia nữa đầu mùa giải.
Liverpool với một đội hình què quặt vẫn thi đấu xuất sắc và ngồi trên đỉnh BXH Ngoại hạng Anh. Sau giáng sinh, Thiago bình phục và được HLV Jurgen Kloop liên tục sử dụng. Từ đây, “lữ đoàn đỏ” mở ra con đường thất bại với liên tục các kết quả tệ hại.
10 trận Thiago đá chính, Liverpool chỉ thắng được 2 lần. Từ vị trí ngôi vương, đoàn quân của HLV Kloop giờ chỉ còn biết vô vọng ngước nhìn lên Man City. Bài ca “top 4 xa dần” đang được antifan ca hát chế nhạo đội bóng vùng Merseyside.
Mỗi khi ra sân Thiago vẫn thi đấu tốt, nhưng phong cách chơi bóng của anh lại kéo tụt lùi lối chơi của cả đội. Về mặt tấn công, Liverpool trước khi có Thiago đá nhanh bao nhiêu thì giờ lại đá chậm bấy nhiêu.
Về mặt phòng thủ, Thiago nhỏ bé không đủ khả năng che chắn và đánh chặn. Anh cũng phạm lỗi quá nhiều lần và không ít trong số đó gây hậu quả khủng khiếp. Đơn cử là cú đá phạt bước ngoặc trong trận Leicester City.
Thiago từng từ chối đội bóng đá kiểm soát như Barcelona để gia nhập CLB chơi tổng lực như Liverpool. Đây có lẽ là một quyết định sai lầm gây tai hại cho Thiago, Barcelona và Liverpool.